引用美国2B 106-L臭氧检测仪的论文:空气中210 Po α 粒子辐射产生的辐射臭氧产量G (O 3 )
摘要
放射性物质使周围的空气电离并产生臭氧和氮氧化物等分子。高于背景的这些物质的浓度可以作为放射性物质的标记,并为核物质的远程检测提供一种手段。臭氧是空气中主要的辐射分解产物之一,背景水平低于氮氧化物,因此它是本研究感兴趣的分子。感兴趣的锕系元素包括239 Pu 和235U,它们是强α发射体,在空气中具有高线性能量转移。臭氧产量、饱和度和衰减时间取决于产生和破坏过程,这些过程随电荷密度、臭氧密度、辐射剂量率和辐射类型而变化,激发了对alpha 辐射的臭氧产量和饱和水平的测量,其剂量率更典型锕系元素来源。作为 Pu 和 U 的替代品,对 alpha 粒子发射器210在空气中产生的臭氧进行了研究宝。样品被封闭在一个 0.96 ± 0.01 L 的特氟龙圆筒中,并进行了气流和累积测量,气流为 ~1 L/min,累积时间为 3966 分钟,对应于 2640 Gy。累积测量显示臭氧浓度在短时间内增加(t ≤ 10 分钟),产量为G (O 3 ) = 7.7 ± 0.3 分子/100 eV。气流测量显示臭氧的辐射化学产率为G (O 3 ) = 7.6 ± 0.2 分子/100 eV。这些产量高于之前非常古老的 α 粒子研究,但与低速率伽马和电子束一致学习。要使用臭氧作为特殊核材料的二级标记,静止空气中的饱和水平很重要。气缸中提取的臭氧饱和度为 1.35 ppm,半衰期为 74 ± 3 分钟。
介绍
239 Pu 和235 U [美国核管理委员会,2020 年]等特殊核材料 (SNM)对于能够进行检测非常重要,尤其是在远距离检测时。它们是强阿尔法粒子发射器,但它们的阿尔法粒子在空气中的射程只有几厘米。239 Pu 尤其难以通过伽马射线探测到,而235U 具有强大的 186 keV 伽马射线分支,在距离该能量附近的背景辐射可以迅速占据主导地位。一些引发核反应的主动询问方法——例如使用中子束 [Hall,2007] 或通过光裂变 [Sari,2019]——存在用于检测货物和其他有限情况中的这些材料。对于更一般的 SNM 远距离检测场景,被动方法更合适,但这些材料很难通过被动方法检测到。空气照射可能会产生氮荧光,并已针对这种距离检测进行了检查,并取得了一些成功 [Fournier,2018 年;拉马迪,2005]。虽然日光存在背景问题,但在光谱的太阳盲区存在一些辐射。通过空气相互作用远距离检测辐射的另一种方法是检查辐射激发空气中的吸收状态 [Yao, 2013]。还使用了直接在放射材料上的红外光反射,研究范围可达 1 公里 [Puckrin,2004 年]。
其他检测空气辐照的方法包括利用比 N 2去激发寿命更长的效应,例如检测高密度、地平面、辐射分解产物。电离辐射(例如 α 粒子)与空气之间的放射化学反应会导致辐射分解并产生臭氧和各种氮氧化物。这些物种的浓度高于正常背景水平是辐射的另一种特征。虽然氮和氧化合物都可以通过空气辐射分解形成,但地面背景水平通常已经很高。臭氧(O 3) 是空气辐射分解中的主要产物之一 [Moss, 1999],背景水平比氮化合物低几个数量级 [美国环境保护署,2018 年;Forster,2007 年],使臭氧源定位比氮化合物更容易。臭氧在 254 nm 附近具有 IR 吸收曲线和 UV 吸收带,可用于通过对峙光学方法进行材料检测 [Robinson,1973 年;Larsson, 2017],如果确定了辐射分解产量,则进行量化,因此了解 alpha 辐射在低剂量率下的臭氧产量很重要。
辐射臭氧水平是累积和破坏速率的相互作用。累积是辐射场的函数,而限制臭氧水平的破坏率被发现是臭氧浓度本身 [Lind,1961] 以及其他辐射分解产物如 NO [Willis,1970] 的函数,这导致饱和水平。外壳材料也可能影响臭氧破坏,尽管在实验过程中这不会随时间而改变,并且可以选择低相互作用材料。在此之后,辐射化学产量,即每 100 eV 能量沉积产生的臭氧分子数量 - 也表示为G (O 3 ) - 取决于累积的辐射分解产物的浓度。这在不同的G (O3 )-静止空气与流动空气的值。Shah 和 Maxie [Shah,1966 年] 看到在具有 500 Gy 伽马辐射的封闭系统中,空气中G (O 3 )的饱和值= 6.20 分子/100 eV,在 10 kGy 的更高剂量下降至 2.04,而对于在流动的空气系统中,他们发现G (O 3 ) = 11.0–11.3 molecules/100 eV。更近对混合中子和伽马辐射的慢速流动系统 (<1 L/min) 的研究表明结果在该范围内,G (O 3 ) = 6.5 ± 0.8 分子/100 eV [Cole, 2015]。
从放射源发射的阿尔法粒子具有非常高的阻止能力,并在空气中产生比伽马或电子更密集的电离区域。这不仅增加了可能的电荷重组,可能减少空气辐射分解,而且可能产生更密集的臭氧场,正如 Lind 的 [Lind,1961] 饱和度检查所示,它是自我限制的。在这种情况下,评估 α 粒子辐射引起的臭氧产生很重要。文献中更近的工作很少:可用于空气中 α 粒子臭氧产生的实验值是从 1911 年到 1928 年 [Lind,1911 年;D'Olieslager,1925 年;蒙德,1926 年;Lind, 1928](引自 [Kircher, 1960])并展示G (O 3) 从 1.5 到 5.2 分子/100 eV,远低于伽马射线和放电值。更近 Harteck 和 Dondes [Harteck 和 Dondes,1964 年] 检查了静态空气中的210 Po alpha 相互作用,但定性地描述了结果以显示趋势。更近 Gautrau [2016] 也检查了210 Po 中的臭氧,但检查腔衰荡光谱的影响而不是提取臭氧产量。自这些定量工作以来,实验能力在大约一百年内得到了提高,需要对空气中的 α 粒子臭氧产生进行新的评估。在目前的工作中,使用210 Po α 粒子辐射产生的臭氧来检查臭氧饱和度并提取G (O 3 ) 值与一定范围的气流和积累条件,以了解臭氧作为发射 α 粒子的特殊核材料的二级标记。
部分片段
实验
对空气中210 Po α 粒子发射产生的臭氧进行了实验。源放置在聚四氟乙烯容器中,空气从容器中抽出进入 2B-Technologies 106-L 臭氧检测仪,该计利用臭氧分子对 254 nm 光的吸收来确定其在内部样品池中的浓度,分辨率为 0.1 ppb . 选择聚四氟乙烯容器是因为它与臭氧的反应性较低,预计影响很小。
结果
进行的流量测量显示,对于流经气缸的空气,停留时间为 1 分钟,臭氧浓度为 16.2 ± 0.2 ppb。缩放源活动和气缸中流动空气的减压给出空气中沉积的每 100 eV 能量的加权平均值为 7.6 ± 0.2 个臭氧分子,或G (O 3 ) = 7.6 ± 0.2 个分子/100 eV。
累积测量是在一定的累积时间范围内进行的,臭氧浓度的结果如图 4 所示,单位为十亿分之一
讨论
空气中的辐射臭氧水平取决于生产率和破坏率。产生来自空气的电离和激发,主要是N 2和O 2分子。O 2的电离势为 13.6 eV,N 2为 14.5 eV,而空气中 α 粒子辐射的每个离子对的能量为 W = 34.98 eV [Whyte,1963],因此大约一半的沉积辐射能量用于电离和一半到兴奋。破坏,将臭氧限制在饱和水平甚至
结论
臭氧浓度测量是在空气不断流过的 0.96 L 聚四氟乙烯圆筒中对210 Po α 排放源进行的,并在容器流出管阀门关闭的情况下进行累积测量。累积测量显示,累积时间短时浓度呈线性增加,G (O 3 ) = 7.7 ± 0.3 分子/100 eV,长时间饱和度为 1350 ± 30 ppb,臭氧半衰期从全局数据适合 74 ± 3 分钟。流通式